气流床煤气化炉内流动、混合与反应过程的研究进展

燃摇料摇化摇学摇学摇报

JournalofFuelChemistryandTechnologyVol.41No.7

Jul.2013

文章编号:0253鄄2409(2013)07鄄0769鄄18

气流床煤气化炉内流动、混合与反应过程的研究进展

(华东理工大学煤气化与能源化工教育部重点实验室,上海摇200237)

摘摇要:气流床气化过程涉及高温高压下湍流多相流动与复杂化学反应过程的相互作用,涵盖喷嘴雾化与弥散、复杂多相射流流动、炉内湍流混合、复杂气化反应、火焰结构及温度分布等诸多方面,是世界各国研究的热点。对近年来世界各国在气流床气化过程研究上取得的进展进行了综述,包括喷嘴雾化与颗粒弥散机理与雾化过程的影响因素、撞击流驻点偏移规律和撞击面振荡规律、撞击火焰结构与炉内三维温度场、典型煤种气化反应特性与石油焦气化特性以及气流床气化过程模拟。对气流床气化过程未来的研究重点进行了展望。

关键词:气流床气化;流动过程;混合过程;气化反应特性;气化炉模拟中图分类号:TQ546摇摇文献标识码:A

Reviewforresearchofflow,mixingandreactionprocessinentrainedflowcoalgasifier

(KeyLaboratoryofCoalGasificationandEnergyChemicalEngineeringofMinistryofEducation,

EastChinaUniversityofScience&Technology,Shanghai摇200237,China)

WANGFu鄄chen

Abstract:Entrainedflowgasificationprocessinvolvesturbulentmultiphaseflowandtheinteractionofcomplexchemicalreactionprocessathightemperatureandpressure,coveringthenozzleatomizationanddispersion,complexmultiphasejetflows,turbulentmixing,complexgasificationreaction,flamestructureanditstemperaturedistributionandmanyotheraspects.Itisaveryimportantresearchfocus.Inthispaper,theresearchprogressofentrainedflowgasificationprocess,whichhadbeenmadeinrecentyears,werereviewed,includingtheatomizationmechanismofcoal鄄water鄄slurrynozzle,theparticledispersionmechanismofpulverizedcoalnozzle,theruleofstagnationpointoffsetofopposedimpingingstream,oscillationoftheimpingementplane,thepatternofopposedimpingingflamestructureanditsthree鄄dimensionaltemperaturefield,thegasificationcharacteristicsofthetypicalcoalandpetroleumcoke,andthesimulationforentrainedflowgasifier.Itisalsodiscussedabouttheresearchprioritiesofentrainedflowgasificationprocessinfuture.

Keywords:entrainedflowgasification;flowpattern;mixingprocess;gasificationcharacteristics;simulationof

gasifier摇摇煤炭是中国的基础能源和战略原料,煤气化是煤炭清洁高效利用的核心技术,广泛应用于煤基大宗化学品(合成氨)合成、煤基液体燃料合成、煤制烯烃、煤制天然气、IGCC发电、制氢及直接还原炼铁等过程工业。在流派纷呈的煤气化技术中,气流床气化技术因其单炉负荷大、碳转化率高、原料适应性强而成为研究开发和工程应用的主流。

气流床气化炉内的煤气化过程具有高温、高压、短停留时间等特点,不同于燃烧和其他气化技术。气流床气化过程初期化学反应速率极快,与流动密切相关的混合过程起着极为重要的作用,只有强化混合,促进热质传递过程,才能充分利用有限的炉内空间,确保煤的高效转化。在中国国家“973计划冶、

摇收稿日期:2013鄄06鄄17;修回日期:2013鄄07鄄05。

20多年来,相关单位开展了大量应用基础研究及技术开发工作,推进了气流床气化相关理论的深入和工程化进展[1~3]。综述的目的是对近年来的相关进展进行简要的评述。

“863计划冶及“国家自然科学基金冶等项目支持下,

1摇喷嘴雾化及颗粒弥散过程

喷嘴是气流床气化炉的核心装置,其功能有二:

一是通过过对浆体原料的雾化或粉体的弥散以强化混合;二是与炉体匹配形成适宜的流场。换言之,喷嘴的性能及其不同的组合方式是强化炉内混合的主1.1摇喷嘴雾化性能要技术手段。

摇基金项目:国家重点基础研究发展规划(973计划,2010CB227000);国家高技术研究发展计划(863计划,2006AA05A101)。摇联系作者:,Tel:021鄄250784;E鄄mail:wfch@ecust.edu.cn。

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液体的雾化是指将连续的液体变成大量分散小液滴的过程,其目的是增加液体的比表面积,促进传良好的雾化可以迅速增大水煤浆与氧化剂的接触面积,从而提高气化效率。常见的雾化类型有压力雾化、旋转雾化、超声雾化、静电雾化和气流式雾化等五种。水煤浆气流床气化工艺采用气流式雾化喷嘴,依靠多通道同轴喷嘴产生的高速气流促使水煤浆快速破裂。

大量的研究表明,影响气流式雾化喷嘴雾化效果(比如:平均直径、粒径分布、雾化角、破裂形态等)的主要因素一般有以下几点:

(1)速率:气流式雾化主要依靠高速气流来实递过程和化学反应[4~11]。对水煤浆气化过程而言,

稳、破裂与雾化。气流式雾化中气动力推动液体破裂,而表面张力等阻碍液体发生破裂。韦伯数(Webernumber,We)表示气动力与表面张力的比液体射流形态依次表现出瑞利轴对称破裂模式、瑞利非轴对称破裂模式、膜状破裂模式和拉丝破裂模式等。气速对液体未扰动长度的影响最大,未扰动长度随着气速的增加而快速缩短[21,22]。提高气速有利于液体射流表面波动的产生与发展,可以促进射流破裂,减小雾化粒径,对雾化粒径的空间分布也有影响[23]。同时,气速的增加还会导致喷嘴噪声的增大,不同通道内气体流量分率的变化也会对噪声产生影响,在特定范围内液速的增加还具有消声效运动引发了液滴表面的不稳定波动与边界层的分果[24]。对于二次雾化(即单个液滴的破裂),气流的离[25],当气动力足够大时就会导致液滴的变形与破裂。同时气流还影响着液滴破裂后的粒径大小分布及速率等[26]。随着韦伯数的增加,二次雾化依次表现出袋状破裂模式、袋状鄄雄蕊破裂模式、双重袋状破裂模式和剪切破裂模式等[27~29]。

值,是雾化中重要的无因次数。随着韦伯数的增加,

现雾化。基于Kolmogorov理论与雾化的自相似性,借鉴分形几何,Zhou等[12~15]、龚欣等[16]、刘海峰等[17,18]和Jiang等[19]提出了一种液滴有限随机模型(Finitestochasticbreakupmodel,FSBM),揭示了液滴过程的自相似性,分析了雾化后液滴粒径分布的变化规律,具体见图1。对于初次雾化,气流的运动引发了气液界面的不稳定波动,具体见图2[20],波动的逐渐发展,最终导致液体射流的失

摇摇(2)气液质量比(或液气质量比):一般而言,气液质量比越大则雾化效果越好。李巧红等[30]以最大熵理论为基础,研究了气液质量比的变化对液滴粒径分布的影响,并提出了适合三通道气流式喷嘴的液滴粒径分布的数学模型。在实际生产中比如煤气化,由于化学反应特性和工艺条件等,一般会气液质量比的范围。此时就需要将流体合理的分配到不同的喷嘴通道内,从而实现良好的雾化效果。实验研究发现,对三通道喷嘴而言,气量分配比例对雾化粒径的影响是非线性的[31]。

(a):schematicdiagramofdropletbreakup;(b):comparisonofcalculatedvalueandexperimentalvalue[18]

图1摇有限随机模型

Figure1摇Finitestochasticbreakupmodel

图2摇液柱内部速率矢量分布

Figure2摇Velocityvectordistributioninliquidjet

(a):axial;(b):radial[20]

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摇摇(3)流体物性:流体物性主要涉及到液体的表面张力、密度、流变特性[32],气体的密度和压力等[33]。液体的表面张力和气动力的相对关系(即韦伯数)决定着液体能否破裂,表面张力较大的液体雾化要有更大的气体速率来提供足够大的气动力破坏液体的稳定性,从而打破表面张力的约束。欧尼索数(又称为昂色格数,Ohnesorgenumber,Oh)反

映了黏性力与表面张力的比值。液体表面的不稳定波动受黏度的影响较大,高黏液体的表面不稳定波动增长率很小,导致液体很难破裂、雾化[34~36]。水煤浆属于液固混合物组成的高黏流体,流变特性复水煤浆初次雾化[38]与二次雾化[39]的形态分别见图杂,因而目前仍未完全掌握其雾化特性与机理[37]。3和图4。

Figure3摇Morphologyofcoalwaterslurryjetbreakupatdifferentairvelocities[38]

图3摇不同气速下水煤浆射流的破裂形态[38]

Figure4摇Evolutionofcoalwaterslurrydropbreakup[39]

图4摇水煤浆液滴的破裂形态演化[39]

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摇摇(4)喷嘴结构:在工业生产中为了达到良好的喷嘴结构包括喷嘴出口的形状和尺寸、流体通道的数量以及倾斜角度等,有的工业喷嘴通过采用旋流

雾化效果,通常都要依据条件选择合适的喷嘴结构。

力的影响[48]。

以强化雾化效果和控制雾化角。一般而言,减小液体圆柱直径或液膜的厚度可以有效改善雾化效果[40,41],通过实验研究得到了双通道气流式喷嘴雾化粒径的经验公式:0.1824dm

SMD=685.8(ug-3.297u1)-0.4813m0.3665+(1)

=撞n式中,SMD为索特(或索太尔)平均直径,SMD

m/s;idmi3/撞n为液气质量比id2i,微米;;udg为气速,m/s;u为液体出口直径l为液速,

,mm。同时,喷嘴的结构及其与反应器的匹配程度也非常重要,这不仅影响着雾化的性能,还影响着整个反应器内的流场特性和停留时间。

由于雾化过程与机理的复杂性,气流式雾化仍有很多问题有待解决,比如,多通道喷嘴的设计与优化,简单、准确、适用范围广的雾化模型与粒径预测公式,非牛顿流体、浆体和黏弹性流体等复杂流体的破裂特性,高气速下雾化过程的直接数值模拟,湍流

对雾化的影响等《ChigierAtomization教授在and。喷雾与燃烧领域的开拓者之一、2006Sprays年的一次演讲》期刊的[42]

创办中也指出人Norman,在

未来雾化研究领域中面临的各种挑战,需要更深入的研究。

1.2摇颗粒弥散与混合

在粉煤气化系统中,固体或液体颗粒需通过喷嘴射入气化炉,颗粒的弥散对空间点上温度和反应物组成有重要影响,进而影响气化炉的效率和性能。气固射流中颗粒的弥散是一个非常复杂的问题,多年来,文献报道多集中于颗粒体积分数很小的稀相的情况,对于粉煤气化中的稠密气固射流系统的研究报道比较少。

1.2.1摇稀疏气固两相混合

气固射流中,由于速率梯度产生的涡会配对进而形成大涡,颗粒的弥散就不同于在各向同性的流场中的弥散。Crowe等

[43,44]

提出射流中的弥散受

到大涡结构的控制(见图5),并引进Stokes数来描述弥散的快慢,认为当St抑1时颗粒将弥散得更快。采用声音激励的办法,许多学者验证了大涡结构对颗粒弥散的影响

[45~48]

涡结构的影响,还受涡丝的影响

,另外,颗粒的弥散不仅受大

[49]

颗粒受力的分析,颗粒在大涡中的弥散明显受到升

,通过对大涡中

图5摇Figure声音激励下的单相射流和气固射流[46]

5摇underSinglethesoundjetandexcitation

gas鄄particlejet

摇一个重要方面摇颗粒和流体的速率分布也是气固射流中研究的,近年来,许多学者关注颗粒对流场的影响,但由于技术的局限以及颗粒对流体的影响相当复杂,颗粒的尺寸和涡的尺寸都会影响流场,所得的结果也存在一定的差异[50~53]总结前人文献中的相关数据发现。,当颗粒粒径大于Gore等[54]通过流场积分尺度的1/10时,颗粒的加入会增加流动的湍流强度,反之,颗粒的加入将减小流动的湍流强度,但这也并不被所有实验结果所证实[55]Balachandar等[56]对多相流中颗粒浓度分布。、颗粒与最近,流体相间的耦合和颗粒对湍流的调制等几个重要方面进行了详细的实验和数值计算回顾,并介绍了现阶段的一些实验和数值技术的优缺点,但整体而言,颗粒对射流的影响研究还有待完善。

1.2.2摇稠密气固两相流

Barlow等[57]基于粉煤气化背景对稠密气固射流进行了实验研究,获得了颗粒和气相速率及浓度数据,而后Fan等[58,59]基于Barlow实验进行了数值计算,获得了与实验吻合的结果,但是Barlow的实验中颗粒的体积分数为0.0027~0.0225明显小于粉煤气化射流中颗粒的体积分数0.2~0.4。另外还有些研究者对颗粒射流在静止空气中的弥散进行了详细的研究,获得了颗粒射流的整体形状[60]粒射流弥散的特征以及颗粒射流弥散模型[61~63]、颗由于稠密气固两相流中的颗粒弥散以及两相流

。

动的基础问题对单喷嘴粉煤气化技术和多喷嘴对置式粉煤气化技术具有重要指导意义,笔者所在的团队对粉煤气化中的稠密气固两相射流进行了比较深

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入的研究[~69]。粉煤气化中的气化喷嘴普遍使用两种类型喷嘴,一种为GSP气化炉中的“粉包风冶喷嘴;另一种则是壳牌气化炉中的“风包粉冶喷嘴。对于“风包粉冶喷嘴,刘海峰等[~66]采用高速摄像仪研究了稠密气固两相同轴射流的颗粒弥散特性,发现了三种典型的颗粒弥散模式,即剪切弥散、波状弥散和振荡弥散(见图6),并获得了划分弥散模式的基准参数鄄Strouhal数。同时,通过对同轴射流中颗粒弥散物理过程的分析获得了颗粒流中主要特征量的计算公式。吕慧等[67~69]则对“粉包风冶类型气化7),他们认为,弥散过程中鼓泡结构的形成是由于两相之间的相互作用(包括引起的压力差和两相间的径向速率差),同时气相扰动的引入能够在一定气速范围内主导鼓泡的形成与发展,而当仅考虑声激励的影响时(非收缩喷嘴、无旋流),激励频率的提高会抑制鼓泡的生长以及颗粒的弥散。

喷嘴中颗粒的弥散行为进行了详细的研究(见图

摇摇稠密气固两相射流中颗粒体积浓度很大,从而导致稠密气固两相射流的研究比较困难,现有的实验手段都不足以对其进行详细的研究,因此,稠密气固两相流的研究还只是出于初级阶段,还有许多基础性的问题需要进行探讨。

图6摇气固两相同轴射流弥散模式[65]

Figure6摇Dispersionmodeofgranularjetinacoaxialairjet

(a):sheardispersion;

(b):wavedispersion;(c):oscillationdispersion

2摇炉内撞击射流过程研究

图7摇鼓泡结构的瞬时发展历程

Figure7摇Time鄄sequenceimagesillustratingtheformationofbubbles(驻t=0.001s)

(a):t=t0;(b):t=t0+14驻t;(c):t=t0+28驻t;(d):t=t0+42驻t

先递增到最大值,然后递减,而且撞击面最大速率的位置与喷嘴直径及射流速率变化无关。

李伟锋等[71~73]对喷嘴间距为0.5~100两喷嘴对置撞击流径向射流的速率分布和扩展率进行了实验研究和数值模拟发现,撞击流径向射流先增大后减小,随着喷嘴间距的增加径向射流扩展率增大,为自由射流的1.5~3倍。

2.2摇不同喷嘴间距下撞击流驻点偏移律

多喷嘴对置气化炉内一个非常关键的问题是撞击流火焰对气化炉壁的烧蚀作用,特别是当一对喷嘴流量不对称时(这在工程实践中是不可避免的),流量偏大一侧的火焰是否会烧蚀对面烧嘴和耐火衬里。因此,需要研究多喷嘴对置气化炉内出现的大

作者及其合作者对湍流撞击流的流动特征展开

了详细的应用基础研究,研究结果获得了不同喷嘴间距下撞击流驻点偏移与振荡规律,揭示了其影响因素,丰富了对撞击流这一重要新颖流动形式的认识,促进了其在强化混合领域的应用。2.1摇两喷嘴和四喷嘴撞击流径向射流

刘海峰等[70]研究了大喷嘴间距(L/D>24,其中L为喷嘴间距,D为喷嘴射流直径)撞击流径向速率特性,通过研究发现,大喷嘴间距撞击流的撞击主要导致离撞击面很近(约3倍喷嘴直径)的区域内有较大的速率与压力梯度,而除此之外的区域基本保持圆自由射流的规律。在撞击面区域,速率沿径向

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喷嘴间距撞击流的驻点随喷嘴流量不对称性的变化规律。因此,作者所在的课题组对各种喷嘴间距下驻点偏移的情况进行了实验研究,获得了不同喷嘴间距下撞击流驻点偏移规律[74~80]。研究结果发现,对于小喷嘴(L<2D)和大喷嘴间距时(L>20D)时,撞击面驻点对气速比的影响不敏感;而对于中等喷嘴间距(2D0.0831

驻x1.358æDöç÷=0.8086伊(1-a)伊LèLø

2.3摇湍流撞击流撞击面振荡规律

摇摇式中,驻x为驻点偏移量,a为气速比。

撞击面振荡规律进行了研究[81~84],确定了两种形式撞击流的流动形态和稳定性机制,获得了两种形式撞击流的流动形态的临界参数。研究结果发现,轴对称撞击流呈现出轴向拟周期振荡和轴向偏移两种不稳定模式(见图8),并且随着喷嘴出口的湍流强度增加,不稳定性明显减弱;平面撞击流的流动形态可分为轴向不稳定性和偏斜振荡(见图9),L/H=5喷嘴间距。

(H为平面喷嘴狭缝高度)为两种振荡模式的临界

李伟锋等对不同条件下轴对称和平面撞击流的

(2)

图8摇L=2D,u0=4.72m/s时轴对称撞击流的烟线照片

Figure8摇SmokewireimagesofaxisymmetricopposedjetsatL=2Dandu0=4.72m/s(a):t=t0;(b):t=t0+5.;(c):t=t0+15.31;(d):t=t0+22.96;(e):t=t0+28.26

3摇炉内撞击火焰结构

3.1摇撞击火焰特性研究

图9摇L/H=8,u0=2.36m/s时平面撞击流的烟线照片

Figure9摇SmokewireimagesofplanaropposedjetsatL/H=8andu0=2.36m/s(a):t=t0;(b):t=t0+1.86;(c):t=t0+3.16;(d):t=t0+4.78;(e):t=t0+6.31

流区的区域特征进行了分析。Foat等[88]对湍流预混撞击火焰进行了研究。Hou等[,90]研究了垂直和倾斜撞击石英玻璃的气态燃料层流火焰的结构特点、温度分布和传热规律。随着喷嘴与水冷挡板的距离不同,本生灯火焰撞击挡板后的火焰形状也不一样。热效率随着喷嘴与挡板之间距离的增大先增

世界各国有关撞击火焰燃烧的研究多集中于火焰与壁面撞击、两喷嘴对置或倾斜撞击等。许多学者开展了撞壁火焰的研究[85,86],Chander等[87]综述了撞击火焰热量传递的行为,并对撞壁火焰撞击射

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大后减小,存在一个极限值,这个距离随着燃料浓度的增大和喷嘴速率的增大而增大。Kitajima等[91]研究了气态燃料湍流非预混对置撞击火焰的规律。Su[92]等在燃料中添加惰性气体来研究撞击火焰(单个喷嘴倾斜角度为72毅)的特点,发现当CH4中添加入N2时,扩散撞击火焰的圆锥状结构被破坏,火焰延展性减弱,火焰变为平面火焰。惰性气体使得火

45毅、55毅)的撞击火焰温度、压力、气体组成和速率等参数。同时,对撞击中心的颗粒粒径分布、灰分和挥发分含量进行了测定,并结合数学模型进行分析。

郭庆华等[96~98]研究了不同撞击间距、不同操作条件(不同氧气速率、不同酒精流量)对两喷嘴对置10。随着撞击间距的缩小,火焰撞击后的上升高度明显增加,火焰反应越剧烈。并研究了撞击火焰噪声。研究表明,撞击火焰噪声是高频噪声,主频为体见图11。同时研究了多喷嘴对置式气化炉内操作负荷不对称、喷嘴结构不对称、喷嘴安装不对称以及不同型式喷嘴的不对称撞击火焰特性。

420Hz左右,其噪声以撞击区的燃烧噪声为主,具式酒精撞击火焰高度的影响。撞击火焰图像见图

究了粉煤撞击火焰。测量了不同射流角度(25毅、

焰形状与冷态流场结构相似,增大了燃料的扩散率,火焰变得更蓝,更短,火焰顶端波动频率减小,火焰更稳定。Milson等[93]研究显示,在撞击点平面存在冷的中心核,冷的面积随初始射流速率增加而增加,最高温度发生在撞击点下游。Kostiuk等[94]研究了撞击的预混湍流火焰,燃烧器为对置的两个喷嘴,其中一个喷出燃料;另一个喷出氧化剂,得出撞击流火焰较单喷嘴预混火焰更加稳定。Hazanov等[95]研

图10摇不同撞击距离撞击火焰图像

Figure10摇Imagesofimpingingflamesatdifferentimpingingdistances

摇摇张婷等根据两喷嘴对撞火焰中OH*空间分布,重点研究了一定喷嘴间距下(大喷嘴间距,L/D>20)气速、火焰燃烧状态对撞击区反应中心产生及

图11摇单喷嘴射流与撞击噪声

Figure11摇Singlejetnoiseandimpingingjetnoisesignals

(a):singlenozzle;(b):theimpact

反应区域影响。通过对富燃与贫燃状态下不同气速的研究得出,富燃条件下,在火焰撞击发生区域均不存在OH*辐射,撞击区域内没有反应中心存在;而

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在贫燃条件下火焰撞击区产生明显的反应中心。随气速增加,撞击反应区OH*辐射强度增加明显,辐射峰值逐渐接近喷嘴出口火焰主反应区OH*辐射最大值。不同燃烧状态对撞击反应中心产生的影响见图12,由图12可以看出,富燃条件下火焰不存在撞击反应中心,随着当量比例的增加,火焰撞击中心逐渐出现。并且根据撞击中心位置OH*径向分布,可定量获得火焰上升及下降流股高度。说明大部分未燃燃料在气流携带和浮力作用下向上运动发生继3.2摇撞击火焰温度场

颜卓勇等[99~101]研究了多喷嘴对置式气化炉内水煤浆撞击火焰的投影温度场,具体见图13。续氧化。

图12摇不同当量比例OH*中心轴向分布

Figure12摇OH*axialdistributionswithdifferent[O/C]e

图13摇水煤浆火焰的投影温度场(益)

Figure13摇TemperaturedistributionsofCWSflame

(a):instantaneoustemperaturefield;(b):meantemperaturefield(2s)

图14摇采集的火焰图像及不同二维截面内温度分布

Figure14摇Capturedflameimageandtemperaturedistributionsatdifferent2鄄Dcross鄄sections

并对二维温度场进行了三维示意。研究表明,在两喷嘴实验时,撞击气化火焰呈典型的单峰型火焰,且

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不规则。在四喷嘴试验时,撞击气化火焰呈规则的单峰十字型,炉膛温度更为均匀。并以单视角在轴向拍摄气化火焰图像,采用滤波反投影法重建了气化炉内三维温度场,重建结果见图14。

Gong等[102~105]以单视角拍摄多喷嘴对置式气化炉内撞击火焰图像,结合光学分层成像和比色测温法重建了炉内撞击火焰的三维温度场。

摇摇图15为不同水煤浆气化条件下气化炉内撞击

场相机等手段提取炉内火焰图像,运用图像处理和平均火焰高度的计算方法研究了气化炉内撞击火焰高度、火焰脉动频率等特征与气化炉操作条件的关系。图16为典型的撞击火焰瞬时图像及深度/高度估计的结果。研究表明,随着氧碳比的升高,炉内撞击火焰稳定性增强,不同条件下撞击火焰特征频率均小于10Hz,且特征频率及其对应的幅值均随着氧碳比的升高而降低,撞击火焰稳定性(即气化反应稳定性)在氧碳比升高至1.00时达到相对稳定。

火焰三维温度分布。通过高温内窥镜、高速摄像、光

图15摇不同氧碳比条件下水煤浆气化撞击火焰的三维温度分布

Figure15摇3鄄DtemperaturedistributionofCWSgasificationunderdifferentoxygencarbonratios

图16摇光场相机拍摄的典型瞬时撞击火焰图像及深度/高度估计

Figure16摇Depth/heightestimationforasingleimageofimpingingflamecaptured

bylightfieldcamerawithhightemperatureendoscope

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4摇不同含碳固体原料气化特性

4.1摇典型煤种气化特性

高晋生等[106~108]研究了兖州、神华、贵州、淮南四种典型煤种的气化特性,不同快速热解焦的反应活性强弱顺序为:贵州煤焦<淮南煤焦<兖州煤焦<神华煤焦,但当气化温度高达1400益时,不同快速热解煤焦的反应性基本上一致(见图17)。并发现在高温气化条件下,各种煤焦的气化活性普遍较高,此时热解温度、热解速率和煤种对各种煤焦气化活性的影响已显得不明显。因此可以推断,在气流床气化高温下,因煤种不同而产生的煤焦气化活性差异已不是其作为气化原料的决定条件。

(如石墨、碳黑、石油焦和沥青焦)好,液相炭化焦(如石油焦和沥青焦)的反应性十分差,其反应性甚至低于石墨(见图18),这说明液相炭化形成的碳反应性明显低于固相炭化形成的碳。

摇摇针对石油焦气化活性低的特点,开展了改善石油焦气化活性的相关研究工作。催化气化技术是改善石油焦气化活性比较有效的一种方法,也是目前研究最为广泛的一种方法,机械力活化和微波活化也可在一定程度上改善石油焦的气化活性。胡启静等[113]研究发现,随着FeCl3添加量或气化温度的增加,石油焦的气化活性逐渐增加。Zhou等[114]进一步考察了不同铁盐对石油焦/CO2气化反应特性的影响,发现不同的铁盐均可在一定程度上改善石油焦的气化活性,且不同铁盐的催化活性顺序为:FeCl3>Fe(NO3)3>FeSO4。Zhan等[115]还提出,向石油焦中添加造纸黑液以改善石油焦气化活性的观点,研究表明,造纸黑液对石油焦的气化反应具有较好的催化作用。Zou等[116]考察了球磨过程中机械化学作用对石油焦/CO2气化反应特性的影响,研究发现,机械力作用可提高石油焦的气化活性,不论是非催化还是催化气化,湿磨活化的效果都好于干磨活化,而且湿磨可以使催化剂活性金属不易在气化中挥发损失,在较大碳转化率范围内都能维持较高的催化活性。Liu等[117]考察了微波照射时间、功率和温度对石油焦/CO2气化反应活性的影响,结果表明,微波处理可在一定程度上改善石油焦/CO2的气化反应活性;随着微波照射时间或功率的增加,石油焦的碳结构趋于无序化,比表面积和孔体积则不断增加,从而导致石油焦的气化活性不断提高。

4.2摇石油焦气化活性

图17摇四种不同煤种快速热解焦的RsFigure17摇Rapidpyrolysiscokeoffourdifferent

coalsRs(CO2reaction,Rs=0.5/t0.5)姻:HN鄄RP1400;荫:GZ鄄RP1400;银:SH鄄RP1400;茛:YZ鄄RP1400

Gao等[109~112]对不同含碳物料气化反应性进行了研究发现,高温煤焦的反应性比其他来源的原料

图18摇不同含碳材料的气化活性比较

Figure18摇Gasificationactivitycomparisonofdifferentcarbonaceousmaterials

(1000益,CO2reaction,Rs=0.5/t0.5)

(PMC:petroleumcoke;PHC:pitchcoke;GPC:naturalgraphite;CBC:carbonblack;PPC:Shenhuacharfromplasmapyrolysis;

SH鄄SP1400andSH鄄RP1400:Shenhuacoalslowpyrolysisandrapidpyrolysischarat1400益;YZ鄄SP1400andYZ鄄RP1400:Yanzhoucoalslowpyrolysisandrapidpyrolysischarat1400益)

第7期:气流床煤气化炉内流动、混合与反应过程的研究进展

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5摇气流床气化过程模拟

各种气化炉炉型,随着计算水平的快速进步,近年来,气化炉三维数值模拟已成为研究气流床气化炉的主要手段。Watanabe等[118]用随机孔模型模拟气化反应,对2t/d的气化炉实验装置建立了三维数值模型。吴玉新等[119,120]用简化PDF模型模拟了Texaco气化炉。许建良[121]对GE、Shell和多喷嘴对置式气化炉等多种结构的气化炉进行了模拟研究。Sun等[122]采用内扩散效率因子方法计算气化反应动力学,模拟了工业多喷嘴对置式水煤浆气化炉(见图19),同时比较了分别以烟煤和石油焦为原料的气化炉工艺指标和气化结果[123](见图20)。

气流床气化炉的稳态模拟,从模型空间维度上

可以分为基于热力学平衡的零维模型、基于反应动力学和简单流动假设一维模型、基于CFD数值模拟的三维模型以及基于流场结构分析的气化炉降阶模5.1摇三维模型

气化炉三维数值模拟基于有限体积法的CFD模拟,并综合了详细的物性模型、雾化和弥散模型、反应动力学模型、传热和传质模型以及颗粒和熔渣行为的模型,能够模拟具有复杂流场和多相反应的型。

Figure19摇GasmolefractiondistributionsofX鄄YplaneinOMBgasifier[122]

图19摇三维数值模型模拟的气化炉浓度场[122]

摇摇三维模型在还原气化炉内多相流动、反应以及温度浓度分布等丰富的细节同时也面临着气化过程子模型开发和修正等问题。例如,撞击流气化炉中的颗粒间相互作用也逐渐受到的重视[124,125],并被证明具有不可忽略的影响(见图21)。同时,模拟高温高压操作条件下煤焦的气化反应动力学、气化炉内熔渣颗粒的团聚和沉积行为[126]等方面,都开展5.2摇气化炉降阶模型了相应的实验和模拟研究。

气化炉的降阶模型(ReducedOrderModel,ROM)通过气化炉反应器网络模型(ReactorNetworkModel,RNM)来实现。气化炉反应器网络

模型的建立一般基于对气化炉流场结构的分析。Gazzani等[127]对Shell鄄Prenflo气化炉建立了降阶模型,研究了其中水冷壁的传热过程和回流合成气的激冷过程。Li等[128]在三维数值模拟的基础上建立了多喷嘴对置式水煤浆气化炉撞击流流场的反应器网络(见图22)和气化炉降阶模型,并对多喷嘴对置气化炉进行了模拟,其温度场见图23。

作为一种介于流体微元微观尺度和反应器尺度之间的介尺度气化炉降阶模型,降阶模型虽有保留流场结构、计算较为快速等优点。但其主要缺陷在于气化炉反应器网络的建立是基于气化炉流场模拟的经验模型,其特定工况下建立的反应器网络和其

摇780

燃摇料摇化摇学摇学摇报第41卷

中的参数不具备普适性。此外,在简化流场条件下,一些传递参数只能从气化炉数值模拟中估算。这些问题也制约着气化炉降阶模型的发展和应用。反应

器网络参数与气化炉操作条件的等因素的关系,有待在大量实验或模拟工作的基础上加以总结,提炼出普适的规律或模型。

Figure20摇NusseltandSherwoodnumberdistributionsofaxialsectionthroughtheburnerplane[123]

图20摇三维数值模型模拟的气化炉撞击区内颗粒Nu数和Sh数[123]

图21摇三维数值模型模拟的气化炉撞击区内颗粒流动[124]

Figure21摇Snapshotofparticlemotioninhorizontalplane(XYplane)andaxialplane(YZplane)

(a):nocollision;(b):withcollision[124]

第7期:气流床煤气化炉内流动、混合与反应过程的研究进展

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图22摇多喷嘴对置式水煤浆气化炉反应器网络[128]

Figure22摇FlownetworkoftheRNM[128]

图23摇降阶模型计算的多喷嘴对置式水煤浆气化炉温度场[128]

Figure23摇Temperaturedistributioninthegasifier[128]

6摇结论与展望

近的运动规律等。

在炉内三维温度场的重建方面,需要开发多视角、高空间分辨率的炉膛内三维可视化方法,形成系统、成熟且灵活的三维可视化技术,以获得更为详尽的三维温度场数据,用于指导工业气化炉的优化操作。

不同原料的气化特性及气化反应动力学是对气化炉进行准确模拟的基础,研究已经表明,在气流床气化炉的高温条件下,煤种反应活性差异已经不太明显,因此,建立一种能够适用于描述工业气化炉气化反应过程的高温、高压下不同煤种煤焦气化反应的动力学模型就显得极为必要。

将气化炉模拟与动态控制相结合是气流床气化过程动态模拟未来发展的重点,基于此,需要建立既能比较准确地描述气化过程又能快速计算的简化模型。

致摇谢:感谢高晋生教授、龚欣教授、于广锁教授、刘海峰教授和王亦飞教授的大力支持。感谢李伟锋副教授、赵辉博士、李超博士、龚岩博士、曹文广博士与黄胜博士,他们帮助整理了大量的相关研究资料,他们的辛勤工作为综述增加了丰富的内容。

气流床煤气化过程涉及高温、高压下多相湍流

流动与复杂化学反应之间的相互作用。经过多年研究,在浆态非牛顿流体雾化、超浓相粉体弥散、炉流与撞击混合、撞击火焰结构与温度场反演、煤等含碳固体原料气化特性研究、炉内流动与反应过程模拟等方面取得了重要进展,支撑了中国流床煤气化技术的研究开发、工程示范、长周期高效运行和进一步大型化。但是,鉴于炉内流动与反应过程的复杂性,相关的基础研究工作还需要进一步深入。

喷嘴是煤气化技术的核心设备之一,其性能在很大程度上决定了气化炉能否安全、稳定、经济的运行。气化炉大型化之后气化喷嘴如何保持高效与长使用寿命、大型化后喷嘴结构参数和工艺参数对雾化的影响以及流体间相互作用的机理、适用于低阶煤及其他含碳固体原料(生物质、有机废弃物、危险废物等)浆体/粉体的气化喷嘴等将是未来研究的重点。

能够强化混合过程的复杂射流以及射流与炉体的匹配是炉内流动过程的研究重点,例如撞击射流撞击面的振荡规律以及由此引起的颗粒在撞击面附

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燃摇料摇化摇学摇学摇报第41卷

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